近日，溫州大學計算機與人工智能學院Jonathan P. Mailoa團隊在國際頂級期刊Nature Communications發表題為《3T-VASP: fast ab-initio electrochemical reactor via multi-scale gradient energy minimization》的研究論文。Jonathan P. Mailoa為論文第一作者，Jonathan P. Mailoa、騰訊量子實驗室張勝譽博士為論文共同通訊作者。

密度泛函理論（DFT）等從頭算方法對于基礎原子級研究具有重要作用，并廣泛應用于許多科學領域，包括發現電化學反應副產物。然而，發現罕見的電化學反應副產物可能需要許多DFT步驟，這限制了DFT的可擴展性。

圖1：多尺度分層張量變換（3T）弛豫過程及其應用

圖2：3T弛豫在FAPbI₃表面空位缺陷位點上的軟盤有機負離子

圖3：使用3T能量弛豫快速進行鋰離子電池電解液還原反應

圖4：使用3T能量弛豫快速進行鋰離子電池電解液氧化反應

圖5：微群和宏群結構的分層分割示意圖

論文介紹了一種名為3T-VASP的新型多尺度梯度能量最小化方法，用于快速從頭算電化學反應副產物的生成。研究團隊通過該方法在少量從頭算能量最小化步驟內成功模擬了復雜的電化學反應過程，顯著提高了計算效率，并在鋰離子電池電解液中驗證了數百種實驗已知的電化學副產物。

該研究提出了一種無需機器學習訓練數據的從頭算方法，能夠直接應用于新化學物質，對于探索低溫依賴性的基本電化學反應副產物具有重要意義。這一方法的應用前景廣闊，尤其是在電池SEI層形成、催化劑表面反應以及半導體器件表面涂層沉積與降解等復雜系統化學反應的研究中，有望提高計算效率并加速新材料的發現和開發。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-54453-1